探索金属-载体相互作用（MSI）在异相催化中的关键作用与机制

在催化剂研究领域，微观反应机理备受关注，且争议不断。比如，金属与载体间的相互作用，对其包覆结构的稳定性，各方意见不一。

金属 - 载体相互作用的研究历程

观察研究进展，最初发现分子吸附的抑制作用源于Pt颗粒表面覆盖了TiOx。随后，人们还发现，除了高温还原，高温氧化处理同样会使负载型金属催化剂表面形成金属颗粒的包裹。这些早期的研究成果，宛如散落地面的一串珍珠，为后续的深入研究奠定了基础。

随后，苏黎世联邦理工学院和福州大学的学者们进行了深入探究，这过程如同将珍珠串成项链，让我们得以在原子层面揭开其神秘面纱。

包覆结构在氧化还原中的不稳定

这种由SMSI诱导产生的包覆结构在氧化还原环境中极其不稳定。以Pt@TiOx为例，一旦进入这种环境，TiOx的包覆层便会迅速脱落，Pt颗粒表面也会发生重构。这种不稳定的变化，就好比一座精心搭建的积木塔，轻轻一碰便会完全崩塌。

研究通过图1和Movie 1清晰呈现了O2至H2 + O2转变阶段，原SMSI包覆结构及Pt颗粒的实时变化。数据和图像直观地证实了这一过程的不稳定性。

金属 - 载体相互作用产生的动态结构变化

在氧化还原反应的环境中，金属与载体之间的相互作用会导致Pt-TiO2界面和Pt颗粒的结构发生动态改变。根据Pt颗粒与TiO2载体之间的取向关系以及载体表面的拓扑特征，Pt纳米颗粒展现出不同的动态表现。有的Pt颗粒只是表面结构发生了变化，但位置并未移动。这就像是一群性格迥异的孩子，在相同的环境下，他们的反应各不相同。

图2显示，Pt-TiO2界面上的氧化还原反应是内部推动力，而多余的水汽又能限制这种变化，这就像系统内存在多种相互制约的力量。

氢气移除后的重新包裹

移除反应环境中的氢气后，金属与载体间的强烈相互作用促使Pt@TiOx核壳结构的重新生成。在氢气和氧气转变为氧气的转变阶段，表面分子筛效应（SMSI）再次促使金属包覆结构的形成。这就像关闭的电路被打开，原本分离的电路重新连接，某种特定的结构便再次显现。

不同因素下的多样动态行为

这项研究指出，由SMSI诱导形成的包覆结构在氧化还原反应的环境中不稳定。它与金属颗粒、载体的晶体排列方向以及载体表面的拓扑结构有关。金属纳米颗粒能够表现出最多三种不同的动态变化。这一现象也反映出，在多种因素共同作用下，反应过程变得复杂，结果也呈现出多样性。

它就像一个立体图形，从各个方向观察，呈现出的形象各不相同；众多因素相互交织，由此产生了众多不同的结果。

研究成果的意义

这项研究揭示了动态行为和结构上的变化，这些变化为理论模拟提供了更贴近实际的模型。这些发现有助于我们更深入地理解催化剂活性位点的产生与消亡，以及动态结构变化的本质联系。这相当于为理论大厦添上了稳固的基石，对今后对催化剂效能的深入研究具有积极影响。

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